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ルフィの最初の仲間。両手の二刀に加え、三本目の刀を口にくわえて振るう「三刀流」の剣士。緑色の頭髪や腹巻が特徴。強敵と勝負する際には気合を入れるため、普段は左腕に巻いている黒手拭を頭に巻く。左胸から右腹部にかけてミホークとの戦いでつけられた傷があり、新世界編からは左目に傷がある。
世界一の剣豪になるという野望のためストイックに強さを求道しており、船内では鍛錬を積んでいる風景が良く見られ、強敵や死線も己を高めるものとして好んで挑む。一切の甘えも妥協も無い武士道精神を持ち、「背中の傷は剣士の恥だ」として、背後からの攻撃をあえて真正面から受けるなど己の命よりも信念を貫くことを選ぶ。利き腕は右であるものの、「重心が右側にある方が落ち着きが良い」という理由で刀を腰の右側に挿している。三刀流で戦う時に刀をくわえながらでも話せるが、これは作者曰く「心意気」とのこと。
海軍や他の海賊団には一味のナンバー2として認識されている。実際に一味が窮状となった場合は、ゾロの冷静で峻厳な姿勢が一味の引き締め役となり進む道を決定づける。ルフィを船長として立てて厳しく支えながらも、その決断には信頼を置き黙って従う。ウソップが復帰しようとしていた時には、彼を甘やかして迎えに行こうとしたルフィ達を制止。ルフィの船長としての威厳を失わせない様にする為、ウソップが謝らない限りは絶対に復帰を認めるべきではない事をメンバーに伝えている。
一味の中ではルフィやサンジと並ぶ主力であり、戦闘時は二人と共に最前線に立つことが多く、敵組織のナンバー2や剣士を相手にすることが多い。主に三刀での技を操るが、一刀・二刀での技も多く持ち、更には無刀によって強大な力の受け流しなども見せた事がある。さらに剣士でありながら徒手空拳や蹴りで敵を倒したり、素手で相手を封じ込んだ事も幾度かある。数々の死闘を繰り広げた事で「呼吸」を知り、アラバスタ編以降は鉄をも切断する事が可能になり、エニエス・ロビーで初使用した「九刀流 阿修羅」でさらに技のバリエーションが増えた。新世界編からはガレオン船やかつては苦戦したパシフィスタをも一刀両断する程剣の腕を挙げている。
フィギュアーツZERO ロロノア・ゾロ (新世界編Ver.)